新聞科研進(jìn)展
精密測(cè)量院在原子分子超快動(dòng)力學(xué)精密探測(cè)方面取得新進(jìn)展
近日，精密測(cè)量院柳曉軍研究團(tuán)隊(duì)與加拿大國(guó)家研究委員會(huì)、渥太華大學(xué) A. Staudte研究團(tuán)隊(duì)合作，理論實(shí)驗(yàn)緊密合作，實(shí)現(xiàn)了對(duì)異核極性分子氯化氫（HCl）超快光電子全息圖案的測(cè)量與詮釋?zhuān)直娉隽瞬煌肿榆壍溃℉OMO 與 HOMO-1）對(duì)應(yīng)的亞光學(xué)周期電子波包動(dòng)力學(xué)。該工作首次將超快光電子全息術(shù)從原子和同核分子體系拓展到異核極性分子，為在阿秒時(shí)間尺度下解析極性分子的電子超快動(dòng)力學(xué)提供了有效途徑。相關(guān)成果發(fā)表在《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上。
強(qiáng)場(chǎng)超快光電子全息術(shù)是一種在阿秒時(shí)間尺度上探測(cè)電子運(yùn)動(dòng)的重要手段。其基本原理是：在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下，原子分子最外層電子通過(guò)強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離形成自由電子波包，其中一部分波包直接離開(kāi)，另一部分在激光電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下返回并被母離子散射，兩者之間的干涉在動(dòng)量空間形成蘊(yùn)含電子超快動(dòng)力學(xué)信息的全息條紋。該方法已成功應(yīng)用于具有空間結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性的原子或同核雙原子分子體系的超快電子動(dòng)力學(xué)研究。然而，對(duì)于更廣泛存在的、具有空間非對(duì)稱(chēng)性結(jié)構(gòu)特性的異核極性分子體系，光電子全息術(shù)是否適用、能否有效表征分子極性及其電子結(jié)構(gòu)與瞬時(shí)電荷分布等關(guān)鍵信息，迄今為止尚不明晰。
針對(duì)研究領(lǐng)域以上公開(kāi)問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)選取典型的異核極性分子 HCl，結(jié)合高分辨電子—離子符合測(cè)量技術(shù)以及自主發(fā)展的強(qiáng)場(chǎng)量子軌道理論模型（CQSFA），實(shí)現(xiàn)了關(guān)鍵性突破，首次清晰分離出來(lái)自HCl的不同分子軌道（HOMO 與 HOMO-1）的光電子全息信號(hào)，建立了異核分子軌道結(jié)構(gòu)與光電子全息圖樣之間的直接對(duì)應(yīng)關(guān)系，實(shí)現(xiàn)了光電子全息從整體信號(hào)觀測(cè)邁向軌道分辨測(cè)量的躍升。
在此基礎(chǔ)上，該聯(lián)合團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步揭示了分子空間取向?qū)Τ祀娮觿?dòng)力學(xué)的關(guān)鍵作用。當(dāng)分子具有確定取向時(shí)，來(lái)自不對(duì)稱(chēng)軌道（HOMO-1）的光電子全息圖呈現(xiàn)顯著的左右不對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為更多電子分布在氯原子一側(cè)。這一結(jié)果與此前圓偏振激光場(chǎng)中“氫側(cè)電離概率更高”的實(shí)驗(yàn)結(jié)論相反。理論分析表明，這種看似反直覺(jué)的“反轉(zhuǎn)”現(xiàn)象源于兩個(gè)過(guò)程的協(xié)同作用：一方面，電離概率本身具有空間各向異性；另一方面，電離后電子在母離子庫(kù)侖勢(shì)作用下發(fā)生回碰散射，其軌跡隨之顯著改變，導(dǎo)致最終的動(dòng)量分布出現(xiàn)“反轉(zhuǎn)”。
該研究表明，強(qiáng)場(chǎng)超快光電子全息圖不僅能夠記錄異核極性分子的電子運(yùn)動(dòng)軌跡，還因其對(duì)分子極性、軌道結(jié)構(gòu)以及瞬時(shí)電荷分布的高度敏感性，為超快過(guò)程探測(cè)提供了一種具備空間選擇能力的“量子顯微鏡”。同樣重要的是，該工作同時(shí)建立了軌道分辨與取向分辨兩項(xiàng)關(guān)鍵能力，為推動(dòng)光電子全息作為解析復(fù)雜分子內(nèi)部電子結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)的精密測(cè)量工具奠定了核心科學(xué)基礎(chǔ)。
精密測(cè)量院柳曉軍研究團(tuán)隊(duì)與加拿大國(guó)家研究委員會(huì)、渥太華大學(xué)A. Staudte團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期保持緊密的合作關(guān)系。早在2017年，雙方通過(guò)合作研究揭示了原子強(qiáng)場(chǎng)超快電離過(guò)程中出現(xiàn)的一種新型周期內(nèi)干涉結(jié)構(gòu)，成果發(fā)表于《物理評(píng)論快報(bào)》。2024年，雙方再度合作，共同提出并實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了基于光電子干涉的分子軌道成像新方案。本次在強(qiáng)場(chǎng)異核極性分子光電子全息研究方面取得的新進(jìn)展，是雙方前期合作研究工作的延續(xù)和深化。
該研究成果以“Photoelectron holography of a heteronuclear molecule”為題發(fā)表于《物理評(píng)論快報(bào)》。加拿大國(guó)家研究委員會(huì)、渥太華大學(xué)的阿秒科學(xué)實(shí)驗(yàn)室團(tuán)隊(duì)完成了相關(guān)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，精密測(cè)量院原子分子超快動(dòng)力學(xué)團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)理論建模與數(shù)值模擬，聯(lián)合團(tuán)隊(duì)共同完成了基于光電子全息術(shù)對(duì)異核極性分子超快動(dòng)力學(xué)的重構(gòu)。精密測(cè)量院博士生吳文卓為論文共同第一作者，研究員賴(lài)炫揚(yáng)為共同通訊作者。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委與中國(guó)科學(xué)院等機(jī)構(gòu)的資助。
論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/z4xn-m554
來(lái)自異核分子 HCl不同分子軌道（HOMO 與 HOMO-1）的光電子全息圖案；左為實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果，右為理論模擬結(jié)果